
研究背景水华的频繁爆发使产毒蓝藻及其代谢产物对水环境安全构成严重威胁。虽然微囊藻毒素 (Microcystins) 因其肝毒性受到广泛关注但其他非微囊藻毒素的氰肽类 (Cyanopeptides) 的环境分布、浓度及毒理学数据仍十分匮乏。浮丝藻 (Planktothrix) 是温带淡水水体中常见的水华形成属能产生多种结构特异的次级代谢产物。了解其菌株特异性的产毒特征对于评估水体生态风险至关重要。本研究旨在利用非靶向高分辨质谱代谢组学技术解析来自加拿大湖泊的6株Planktothrix的胞内氰肽多样性以期为环境风险评估提供基础化学数据。研究过程与结果本研究选取了4株红色浮丝藻 (P. rubescens)、1株阿氏浮丝藻 (P. agardhii) 及1株不确定种 (Planktothrixsp.) 进行批次培养。研究人员采用液相色谱-高分辨质谱联用技术 (LC-HRMS)结合数据依赖性采集模式 (DDA)对培养至14天和28天的藻细胞进行了非靶向代谢组学分析。通过主成分分析 (PCA) 和因子载荷图研究团队成功可视化了不同藻株间的氰肽特征差异。结果显示每株Planktothrix都产生了独特的氰肽混合物且所有菌株均同时产生了微囊藻毒素和鱼腥藻肽 (Anabaenopeptins)。值得注意的是尽管采自同一湖泊和同一时间3株P. rubescens(CPCC 731, 732, 733) 的氰肽谱却截然不同这暗示了特定化学型亚群的存在。图1. 六株浮丝藻 (Planktothrix) 四组平行培养物胞内代谢特征的PCA (主成分分析) 图 (A)。载荷图展示了纳入PCA分析的154个代谢特征其中包括本研究检测到的225种氰肽中的84种。中间载荷图 (B) 中氰肽组别采用不同颜色进行编码。在载荷图 (C) 中红色向量表示对所分析浮丝藻菌株PCA变异的贡献具有统计学显著性 (p 0.01采用经Benjamini-Hochberg校正的Kruskal-Wallis检验)黑色向量表示无显著变异 (p≥ 0.01)。图 (B) 和 (C) 中标注了30个代谢特征其对应名称见氰肽图例。在检测到的225种氰肽中研究团队利用GNPS分子网络技术进一步解析了其结构多样性。分析表明氰基肽藻素 (Cyanopeptolins) 和鱼腥藻肽是多样性最高的两个组群分别检测到80种和61种相比之下备受关注的微囊藻毒素仅检测到21种是多样性最低的组群。其中Planktothrixsp. CPCC 735产生的氰肽种类最多 (68种)而P. rubescensCPCC 732产生的种类最少 (27种)。分子网络还揭示了不同菌株产生特定结构亚型的偏好例如某些菌株特异性地产生含苏氨酸 (Threonine) 的氰基肽藻素而另一些则产生含苯丙氨酸或缬氨酸的变体。图2. 基于浮丝藻 (Planktothrix) 胞内提取物特征MS/MS谱图生成的GNPS分子网络。节点代表单一代谢特征并根据图例进行颜色编码。例如黄色节点表示该特征同时在浮丝藻提取物和种子谱图中被检测到。文本中对以下氰肽类群进行了详细描述氰基肽藻素 (簇1–3)、伪枝藻素 (簇4)、鱼腥藻肽 (簇5–6)、微囊藻素 (簇7–10) 和微囊藻毒素 (簇11–12)。研究总结本研究通过先进的质谱代谢组学手段全面描绘了加拿大湖泊来源的Planktothrix菌株的次级代谢产物谱。研究结果有力地证明了浮丝藻属具有极高的菌株特异性产毒潜力且其产生的氰肽混合物极其复杂。特别值得关注的是非微囊藻毒素类的氰肽特别是氰基肽藻素和鱼腥藻肽在结构多样性上远超微囊藻毒素。这提示我们在进行水华风险评估时不能仅局限于微囊藻毒素的监测还需关注这些高多样性的共存毒素。该研究不仅为理解浮丝藻的化学防御机制提供了新视角也为未来制备环境监测标准品及开展毒理学研究指明了方向。文章链接https://www.mdpi.com/2072-6651/16/2/110期刊Toxins期刊主页https://www.mdpi.com/journal/toxins主编Jay Fox, University of Virginia, Charlottesville, USA期刊主要涵盖了由生物体产生的各类毒素领域的相关研究。2025 Impact Factor4.02025 CiteScore8.3Time to First Decision18 DaysAcceptance to Publication3.6 Days本文转自MDPI生物与生命科学仅供学习交流